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软物质高精尖中心顾星桂教授课题组《Advanced Materials》:新型双自由基特征的稳定有机小分子光热材料开发及其海水淡化应用

近年来,太阳能的高效利用受到科技和工业界的广泛关注,并正被广泛应用于海水淡化、水处理、环境治理等领域。其中,海水淡化是解决人类淡水资源的重要手段之一,其有效的实施在于构建高效的太阳能驱动水蒸发系统。该系统的性能取决于高效界面光热转换效率的实现,这在很大程度上依赖于具有吸收光谱宽、稳定性好、光热转换效率高的材料。目前,常用的太阳光热转化材料多为金属基无机材料、碳材料以及共轭聚合物等。而结构多样、性能易调控的有机小分子的光热材料虽然被广泛用于生物领域,但是基于该类小分子太阳光谱吸收范围有限、稳定性差、太阳光热转换效率低等问题,鲜有被用于局域界面加热的太阳能驱动的水挥发的研究。因此,开发具有宽的吸收光谱、良好的稳定性、高太阳能光热转换效率的有机小分子材料,并将其用于太阳能驱动的海水淡化,这既是极大的机遇又是巨大的挑战。

北京化工大学软物质科学与工程高精尖创新中心顾星桂教授课题组在基于有机小分子光热材料的太阳能驱动水蒸发领域取得新进展(Adv. Mater. DOI:10.1002/adma.201908537)。作者利用具有近红外吸收的克酮酸(CRs)单元的双自由基和介离子之间的电子共振式结构的特点,通过合理的分子设计,在CRs上面引入四苯乙烯噻吩给体单元(D),获得了一种具有双自由基特性、稳定的D-A-D型有机小分子光热材料(CR-TPE-T)。在CR‐TPE‐T的分子结构中,通过引入共轭TPE-T单元带来了300650 nm的吸收,克服了大多数CRs呈现的狭窄的800 nm处吸收,将吸收光谱扩展到紫外、可见和近红外区域,有效地促进了太阳光收集。此外,双自由基的引入有效地扩展CR-TPE-TNIR吸收。根据能隙定律,较小的能带隙总是导致快速的非辐射衰减率,诱导更高的光热转化效率。理论计算也表明,开壳的双自由基态(OS)的第一激发能为1.58 eV,低于闭壳的非自由基态(CS, 1.69 eV),且OS态将经历比CS态更快的非辐射衰减过程。因此,处于OS态的 CR‐TPE‐T的激发态能量倾向于非辐射耗散,产生热量。有意思的是,在聚集态下,CR-TPE-T表现出更高的双自由基特性,更有利于高效的光热转化。由此可见,CR-TPE-T在聚集态下可以实现了宽光谱的太阳光吸收和高效的光热转化。

接着,作者考察了CR-TPE-T的光热性能。通过定量评估,在808 nm激光下,CR-TPE-T的光热转化效率高达72.7%,显示了优异的光热性能。这是少有的高效光热效率之一。最后,作者将这种性能优异的有机小分子光热材料应用于太阳能驱动的水蒸发系统构建。为了实际证明这种有效的水蒸发系统,作者将整个装置放在1个太阳光下照射,得到太阳能驱动水蒸发高达87.2%的效率和1.272 kg m-2 h-1的水蒸发速率,成功将CR-TPE-T应用于局域界面加热的水蒸发系统。进一步,作者还利用该体系对中国黄海海水进行了实际的海水淡化应用,获得了实际可行的效果。

该工作以“Biradical-Featured Stable Organic-Small-Molecule Photothermal Materials for Highly Efficient Solar-Driven Water Evaporation”发表在《Advanced Materials》(DOI: 10.1002/adma.201908537)上。衷心感谢北京化工大学启动经费、国家海外高层次人才引进计划青年项目、国家自然科学基金委等项目资助。

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